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齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 小田 治恵; 本田 明; 佐藤 努*
no journal, ,
TRU廃棄物の地層処分では、廃棄物に含まれる硝酸塩の化学的変遷過程で生ずるアンモニウムイオンが人工バリア材料の特性に影響する可能性がある。本研究では、ベントナイト緩衝材の主要鉱物であるモンモリロナイトにアンモニウムイオンが吸着した場合の膨潤特性を把握することを目的とし、モンモリロナイトをアンモニウム型に処理した場合と、そのアンモニウム型モンモリロナトを1Mのアンモニア水(pH12)で処理した場合の底面間隔と層間イオンの状態について、相対湿度制御下のX線回折分析によって調べた。また、モンモリロナイト結晶面近傍における陽イオンと水分子の挙動を分子シミュレーションによって評価した。この結果から、本実験条件では、アンモニウム型モンモリロナイトは、アンモニアがアンモニウムイオンよりも熱力学的に安定となる高アルカリ性条件のアンモニア水に浸漬された後も、層間イオンはアンモニウムイオンから変化していないと推定された。また、アンモニウムイオン型モンモリロナイトの膨潤挙動は他のイオン型と異なっており、この原因はアンモニウムイオンと底面酸素との水素結合にあると推定された。
齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 小田 治恵; 本田 明; 佐藤 努*
no journal, ,
TRU廃棄物の地層処分では、人工バリア材料として高い止水性を有するベントナイトの使用が検討されている。本研究では、ベントナイトの主要鉱物であるモンモリロナイトに、一部のTRU廃棄物に含まれる硝酸塩の化学的変遷過程で生ずるアンモニウムイオンが吸着した場合の、膨潤性と層間アンモニウムイオンの挙動を調べることとし、アンモニウム型モンモリロナイトに対する相対湿度制御下のX線回折分析と分子動力学(MD)計算を行った。その結果、(1)アンモニウム型モンモリロナイトは、他のイオン型と異なり、低湿度条件で1分子層水和状態の結晶性膨潤が可能であり、これは、アンモニウム型モンモリロナイト-水系の混合エンタルピーが水分子数の少ない条件で顕著に低下するためと考えられること、(2)層間のアンモニウムイオンは、熱力学的にはアンモニアが安定となる高アルカリ性のアンモニア水(pH12)に浸漬しても、アンモニウムイオンのまま変化しない可能性が高いこと、(3)高アルカリ性の水酸化ナトリウム水溶液に浸漬した場合は、層間のアンモニウムイオンはナトリウムイオンに交換されることがわかった。
宮野 陸*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則
no journal, ,
核物質を取り扱う試験研究施設では、発生する試験廃液や分析廃液を安全に処理し、安定化する必要がある。分析廃液には、硫酸アンモニウムが含まれているものや硝酸ヒドロキシルアミンなどの含窒素還元剤が含まれているものがあり、爆発性化合物である硝酸アンモニウムを生成する可能性があることから、アンモニウムイオンの安全な分離が必要となる。本研究では、アンモニウムイオンの分離に無機吸着材を適用することを目的として、数種のゼオライト系吸着材を選定し、アンモニウムイオンの吸着特性を評価するための基礎検討を行った。
粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則; 神谷 裕一*
no journal, ,
放射性廃液の処理手法を開発するSTRADプロジェクトの一環として、分析廃液の処理技術の開発を行っている。多様な成分を含む分析廃液中のアンモニウムの処理を目的として、蒸留等による分離と酸化分解を組み合わせた工程の開発に着手した。ここではコバルトイオンを均一系触媒として添加したオゾン酸化によって、アンモニウムイオンの分解ができることを確認した。試験液成分をパラメータとして振ることにより初期pHに依存して反応機構が異なり、pHの影響や塩化物イオンの反応への寄与が明らかとなった。本技術を適用することにより、固液分離等の必要のない簡便な操作でアンモニウムイオンが分解可能である。
松浦 治明*; 小林 亜海*; 三善 真秀*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則
no journal, ,
放射性廃液の処理手法を開発するSTRADプロジェクトの一環として、分析廃液中に含まれるアンモニウムイオンの分解処理技術の開発を行っている。分解のための分離前処理として、廃液のpHを上げて核物質をあらかじめ沈澱分離し、アンモニウムイオンをアンモニアガスとして蒸留により溶液から回収するプロセスを検討している。pH12の条件では60度という比較的低温ながらトラップ水へのアンモニア回収率71%をとなり、2段目までのトラップ水で十分回収できることを確認した。またpH12でセリウムはほぼ完全に溶液から取り除かれ、沈殿分離は達成された。これらの検討を基に今後効率的にアンモニウムを分解可能なフローの設計を行う。